激光冲击强化技术与机械喷丸、低塑性抛光、高压水冲击强化等传统表面工程技术相比，能够在材料表面形成更深的塑性层和更高、更稳定的残余压应力，并且可以处理一些材料难以处理的部位。因此，激光冲击强化技术在航空工业、石油船舶、医疗器械等领域得到广泛研究与应用^[1-2]。

为了优化冲击过程、提高强化效果，激光冲击强化技术的相关研究大多围绕着涂层、约束层、激光参数等方面开展，并取得了一些理论和实验成果^[3-7]。纳秒脉冲激光冲击强化方面，理论和实验均取得了一定的成果。而飞秒脉冲激光冲击强化相关研究则主要局限在实验领域，有关理论模型、数值模拟的工作较少^[8]。

与纳秒脉冲激光相比，飞秒脉冲激光脉宽更短，激光功率密度更高，进行冲击强化时产生的等离子体压力更高，热影响区域更小^[8]。Nakano等^[9]在水约束条件下，首次对SUS304不锈钢进行了飞秒脉冲激光冲击强化处理实验，显著提高了SUS304不锈钢的硬度，从实验上直接证实飞秒脉冲激光冲击强化技术具有可行性；同时研究表明，SUS304不锈钢硬度随激光强度和冲击次数增加而增加。Lee等^[10]以水为约束层，对镀锌钢进行了飞秒脉冲激光冲击强化处理实验，发现激光能量对材料硬度的提升效果有显著影响。Ageev等^[11]采用双脉冲飞秒脉冲激光冲击强化实验，成功使铝合金AA5038材料的硬度显著增加，并分析了两束脉冲激光时间间隔对等离子体羽流和最终表面硬度影响。Sano等^[12]在大气环境中通过飞秒脉冲激光冲击强化实验，有效提升了2024铝合金材料的疲劳寿命和疲劳强度，验证了飞秒脉冲激光冲击强化的巨大潜力。Hoppius等^[13]通过对AISI 316不锈钢进行飞秒脉冲激光冲击强化处理，研究了激光冲击强化、激光诱导表面周期性结构和表面氧化在使材料强化方面的竞争性关系，结果表明：激光冲击强化使材料硬度得到增加，但是在某些加工参数条件下，激光诱导表面周期性结构和表面氧化强化占主导地位，为达到最佳冲击强化效果，涂层厚度和约束层材料选取尤为重要。Wang等^[14]采用飞秒脉冲激光冲击有效强化了NiTi记忆合金的硬度，并通过表面形貌分析和划痕实验，得出激光扫描速度会影响产生的冲击压力，进而影响材料表面粗糙度和硬度。Ageev等^[15]研究了飞秒脉冲激光冲击强化AA5083铝合金表面过程中，冲击波压力、硬度增加、残余应力和烧蚀化学过程之间关系。Chen等^[16]进行了纯铜的飞秒脉冲激光冲击强化实验，通过观测表面形貌、微结构、残余应力和硬度，发现塑性变形、晶粒细化和残余压应力有利于材料表面强化。

Wu等^[8]采用QEOS (quotidian equation of state)模型计算了双温方程中的电子热容和电声耦合系数，建立了包含双温方程和一维等离子体流体力学方程的QEOS飞秒脉冲激光冲击强化模型，将双温方程计算结果作为等离子体流体力学方程的初始条件，求解一维等离子体流体力学方程，得到等离子体羽位置和等离子体压力时空分布特性，计算结果与实验结果有较好的一致性，该研究从理论上证明了飞秒脉冲激光冲击强化能够产生更高的等离子体压力。Tan等^[17]建立了考虑等离子体屏蔽和非傅里叶热传导效应超短脉冲激光烧蚀金属模型。Kiran等^[18]利用COMSOL软件求解双温方程，模拟超短脉冲激光与Ti6A14V合金的相互作用，计算了激光烧蚀陨石坑深度和直径大小。

本文基于Wu等^[8]提出的QEOS飞秒脉冲激光冲击强化物理模型，构建考虑态密度（density of state, DOS）效应的飞秒脉冲激光冲击强化模型：通过求解考虑电子态密度效应的双温方程和一维等离子体流体力学方程，计算电子温度、晶格温度、等离子体羽位置的时间演化规律和等离子体压力的时空演化规律，并通过与文献[8]模型的计算结果进行对比来验证本文模型的适用性。

1.   DOS飞秒脉冲激光强度冲击模型

飞秒脉冲激光冲击强化（femtosecond pulses laser shock peening，fs-LSP）模型如图1所示。飞秒脉冲激光冲击强化主要分为2个阶段：第1阶段，飞秒脉冲激光与靶材表面进行相互作用，在靶材表面产生高温高压等离子体，等离子体对外膨胀过程中，挤压周围空气，同时在靶材料中产生一个反方向的冲击波；第2阶段，材料表面在冲击波作用下，发生晶粒细化，位错等物理化学变化，材料表面产生残余压应力和形成塑性变形层，从而改善了材料性能^[19-22]。飞秒脉冲激光冲击强化第1阶段可以通过双温方程和等离子体流体力学方程分析。

图  1  飞秒脉冲激光冲击强化示意

Figure  1.  Schematic illustration of femtosecond pulses laser shock peening

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1.1   双温方程

高功率短脉冲激光与物质相互作用产生的等离子体中各粒子热平衡弛豫时间在皮秒量级^[23-24]。因此，纳秒脉冲激光冲击强化过程中，可以假设等离子体中各粒子温度相同，处于局部热平衡^[22]；而飞秒脉冲激光冲击强化过程中，等离子体中各粒子具有不同的初始温度，需要经历一段弛豫时间才能达到热平衡^[23]。等离子体主要是由电子和离子组成的准中性气体。对于飞秒脉冲激光冲击强化中的等离子体，电子和离子（晶格）温度的时间演化方程^[25-26]为：

式中：C_e为电子热容；C_l为晶格热容；T_e为电子温度；T_l为晶格温度；G为电声耦合系数（electron-phonon coupling coefficient）；k_e为电子热导率；Q(z,t)为激光能量项，代表电子和光子相互作用过程； ${k_{\text{e}}}{\nabla ^2}{T_{\text{e}}}$为电子和电子相互作用过程；G(T_e−T_l)为电子和晶格相互作用过程。

Wu等^[8]没有考虑电子态密度效应的影响，适用于电子温度低于1 eV情形，并且电声耦合系数直接通过电子热容除以固定值1 ps得到，并不符合相关物理实验结果，因为不同物理参数条件下，电声弛豫时间是不同的。本文采用文献[27]中的考虑了电子态密度（density of state, DOS）效应的模型（简称DOS模型）计算电子热容和电声耦合系数。电子热容${C_{\text{e}}}$可以通过电子总能量对电子温度T_e求导得到^[27]

式中：$f\left(E,\ \mu,\ T\mathrm{_e}\right)$为Fermi-Dirac分布函数，E为能级，$g\left( E \right)$为电子态密度，µ为化学势能。对于本文中的Al靶，采用文献[27]的计算结果。

电子热导率k_e^[28]为：

式中：$\ln \varLambda \approx \ln \left( {T_{\text{e}}^{3/2}/{e^2}n_{\text{e}}^{1/2}} \right)$为Coulomb对数，在通常的等离子体范围内，$\ln \varLambda$取值范围为10～20；n_e为电子数密度；e为元电荷；k_B为玻尔兹曼常数； Z为电荷序数；$\tau = 3\sqrt {\text{π}} /(4\upsilon )$，$\upsilon$为电子碰撞频率。

电声耦合系数G表征电子和晶格之间的能量交换速率，可简单表达为^[27]

式中：$\hbar$为约化Planck常数，$\lambda$为无量纲电声耦合常数，$\left\langle {{\omega ^2}} \right\rangle$为声子谱的二次矩， $\omega$为声子频率， E_F为费米能级。对于本文Al靶，采用文献[27]计算结果。

激光能量项为：

式中：R为表面反射率，I(t)为到达靶材表面的激光能量密度，α为吸收系数，z为沿靶材表面的纵向距离。

使用Drude模型来计算吸收系数^[29]：

式中：${\omega _{\text{L}}}$为激光频率，c为光速，n_r和n_i分别为折射率实部和虚部，${\omega _{\text{p}}}$为等离子体频率，σ为电子电导率，${\varepsilon _{\text{0}}}$为真空介电常数， m_e为电子质量。

根据计算得到的折射率，靶材表面反射系数为：

到达靶材表面的激光能量密度为：

式中：I₀为最大激光能量密度，${\tau _{\text{p}}}$为激光脉宽。

利用Debye模型计算晶格热容，记${\varTheta _{\text{D}}} = \hbar {\omega _{\text{D}}}/{k_{\text{B}}}$为Debye温度，${\omega _{\text{D}}}$为Debye频率，定义${x_{\text{D}}} = {\varTheta _{\text{D}}}/T$，T为温度，则可以得到晶格热容表达式：

式中：N为原子数目，本文中Al元素的Debye温度${\varTheta _{\text{D}}}$为428 K。

1.2   一维等离子体流体力学方程

本文只考虑等离子体流体力学方程一维形式，这在激光光斑尺寸相对较大时是合理的。一维等离子体流体力学方程由质量守恒方程、动量守恒方程、能量守恒方程和状态方程构成。具体表达式为：

式中：ρ为密度，u为速度，p为压力，γ为绝热指数，k为热导率，$q$为内能。

飞秒脉冲激光冲击强化中，电子和晶格温度达到热平衡的时间约为皮秒量级，等离子体动力学行为发生在该特征时间尺度之后^{[8, 23-24]}。因此，把双温方程（式(1)）的结果作为一维等离子体流体力学方程（式(14)）的初始条件，通过求解方程(14)，可以获得等离子体参数时空演化规律。

1.3   模型验证

根据文献[8, 30]的条件，设置激光脉宽为50 fs，波长为800 nm，能量密度为40 J/cm²，根据式(14)求解等离子体羽位置时间演化规律，并与实验结果^[30]和Wu等^[8]计算结果对比，如图2所示。可以看出考虑DOS的模型计算结果与实验结果吻合程度更高，同时能明显地体现出绝热膨胀时先快后慢的特征。

图  2  等离子体羽的位置随时间的演化规律

Figure  2.  Plasma plume front location at different times

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2.   数值模拟结果

2.1   电子热容和电声耦合系数

图3给出了由DOS模型^[27]和QEOS模型^[8]计算的电子热容和电声耦合系数随电子温度演化规律。

图  3  电子热容（C_e）和电声耦合系数（G）随电子温度演化规律

Figure  3.  Electron heat capacity (C_e) and electron-phonon coefficient (G) versus electron temperature

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从图3可以看出：DOS模型和QEOS模型计算得到的电子热容都是随着电子温度升高而线性增大，但是QEOS模型计算得到的电子热容随电子温度升高的增大速度高于DOS模型；而DOS模型计算得到的电声耦合系数大于QEOS模型，且DOS模型计算得到的电声耦合系数随着电子温度升高而非线性增大，最后趋于平稳，而QEOS模型计算得到的电声耦合系数随着电子温度升高而线性增加。DOS模型和QEOS模型计算得到的电声耦合系数随电子温度的变化规律存在较大差异，主要是由于QEOS模型是直接粗略估计了一个电声弛豫时间1 ps，再通过电子热容除以该电声弛豫时间得到电声耦合系数，该方法没有考虑相应物理过程，计算结果只能作为量级上的估计。通过图3还可以知道，考虑电子DOS效应会影响电子热容和电声耦合系数随电子温度的演化规律，因此也会进一步影响双温方程和一维等离子体流体力学方程计算结果。

2.2   电子温度和晶格温度

求解式(1)得到电子温度和晶格温度的时间演化规律，如图4所示。可以看到电子温度先迅速增加达到最大值，再缓慢下降，经过一段电声弛豫时间，最后和缓慢增加的晶格温度达到热平衡。可以看出：随着激光能量密度增加，电子和晶格可以吸收更多激光能量，电子和晶格温度的最大值以及热平衡值都增大，电声弛豫时间减小，原因是电子温度增加，电声耦合系数增大（如图3所示），所以电子和晶格温度达到热平衡的时间变短，即电声弛豫时间减小；考虑电子DOS效应会增加电子温度最大值、电子和晶格温度热平衡值，减小电声弛豫时间；电声弛豫时间在1 ps数量级左右，因此Wu等^[8]的QEOS模型采用电子热容直接除以1 ps作为电声耦合系数的近似值，有一定依据，但是并没有考虑更多物理过程，因此计算结果有一定误差。

图  4  电子温度和晶格温度的时间演化规律

Figure  4.  Electron temperature and lattice temperature histories

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2.3   等离子体压力

根据式(14)，计算等离子体压力时间演化规律，结果如图5所示。等离子体压力先迅速增加到最大值，后迅速下降，最后缓慢减小。随着激光能量密度增加，靶材吸收更多激光能量，产生的等离子体峰值压力增大。考虑电子DOS效应会增加等离子体峰值压力约17 GPa。

图  5  等离子体压力时间演化规律

Figure  5.  Plasma pressure histories at the ablative coating surface

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从图5可以看到，尽管飞秒脉冲激光冲击强化中等离子体压力脉宽很短，但是等离子体压力具有很长“尾巴”，直到0.1 ns时，等离子体压力仍然可以高达数吉帕。纳秒脉冲激光冲击强化中等离子体压力脉宽通常只有激光脉宽的几倍到十倍之间，从图5可以看到，飞秒脉冲激光冲击强化中等离子体压力脉宽是激光脉宽的几十倍。

设置激光参数为脉宽191 fs、波长800 nm、能量密度为5 J/cm²，计算压力在z轴方向上的分布。如图6所示，飞秒脉冲激光冲击强化中等离子体压力分别传播到靶材表面两侧，能够达到靶材内部约0.1 μm，约在靶材内部约0.07 μm达到峰值。DOS飞秒脉冲激光冲击强化模型和QEOS飞秒脉冲激光冲击强化模型计算得到的靶材内部等离子体峰值压力分别约是119和108 GPa。结合图5可知，不考虑电子DOS效应导致计算的等离子体压力偏低。图6显示，飞秒脉冲激光冲击强化中等离子体峰值压力可以达到几十吉帕，甚至百吉帕左右，远远大于纳秒脉冲激光冲击强化产生的几个吉帕等离子体压力。

图  6  压力在z轴方向上的分布（t=4 ps）

Figure  6.  Plasma pressure distribution in z axis (t=4 ps)

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3.   结　论

本文进一步发展了Wu等^[8]的QEOS飞秒脉冲激光冲击强化模型，考虑电子DOS效应，提出了DOS飞秒脉冲激光冲击强化模型，模型主要由考虑电子DOS效应的双温方程和等离子体流体力学方程两部分组成。利用文献[27]的DOS模型计算结果得到电子热容和电声耦合系数，进而求解双温方程、等离子体流体力学方程获得电子温度、晶格温度、等离子体羽位置、等离子体压力时空分布，得到如下主要结论：

(1) 在飞秒脉冲激光冲击强化模型中，考虑电子DOS效应后得到等离子体羽位置时间演化规律更加准确；

(2)考虑电子DOS效应，会影响电子热容和电声耦合系数随电子温度的变化规律；因此也会影响通过双温方程求解电子温度、晶格温度，通过等离子体流体力学方程求解等离子体压力的结果；

(3) 增加激光能量或功率密度，考虑电子DOS效应，可以增加电子温度、晶格温度和等离子体压力；

(4) 飞秒脉冲激光冲击强化与纳秒脉冲激光冲击强化产生的等离子体压力相比，尽管压力脉宽持续时间更短，但是产生的等离子体峰值压力更高，可以达到几十吉帕，甚至高达百吉帕；此外，飞秒脉冲激光冲击强化中等离子体压力脉宽是激光脉宽的几十倍，而纳秒脉冲激光冲击强化则只有几倍。

感谢导师黄晨光研究员和吴先前副研究员的指导和帮助！