HMX基含铝压装炸药慢速烤燃点火时刻的压力参量计算

郭璐; 智小琦; 屈可朋; 柳星河; 贾杰; 李劲

doi:10.11883/bzycj-2023-0353

HMX基含铝压装炸药慢速烤燃点火时刻的压力参量计算

doi: 10.11883/bzycj-2023-0353

郭璐^1,,
智小琦^1, ,,
屈可朋²,
柳星河¹,
贾杰¹,
李劲¹

1.
中北大学机电工程学院，山西太原 030051
2.
西安近代化学研究所，陕西西安 710065

详细信息

作者简介:
郭　璐（1997－　），男，硕士研究生，490246049@qq.com

通讯作者:
智小琦（1965－　），女，博士，教授，zxq4060@sina.com

中图分类号: O381
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出版历程
- 收稿日期: 2023-09-28
- 修回日期: 2024-03-26
- 网络出版日期: 2024-03-29
- 刊出日期: 2024-06-18

Calculation of pressure parameters at ignition moment of HMX-based aluminized pressed explosives during slow cook-off

GUO Lu^1
,,
ZHI Xiaoqi^{1
, ,},
QU Kepeng²,
LIU Xinghe¹,
JIA Jie¹,
LI Jin¹

1.
School of Electromechanical Engineering, North University of China, Taiyuan 030051, Shanxi, China
2.
Xi’an Modern Chemistry Research Institute, Xi’an 710065, Shaanxi, China

摘要

摘要: 为了研究HMX基含铝压装炸药在慢烤过程中点火时刻的压力参量，设计了0.1和1.0 ℃/min升温速率下的慢烤试验，并对炸药内部进行了多点测温。在此基础上，基于炸药的通用烤燃模型，将HMX的多步分解机制与铝粉反应相结合，并考虑其分解中的相变过程，建立了HMX基含铝压装炸药慢烤反应速率与压力相关的计算模型并进行了数值模拟。试验结果表明，在0.1 ℃/min的升温速率下，端盖喷出，壳体沿轴向撕开裂缝，无药粉残留，判定炸药发生爆燃反应；在1.0 ℃/min的升温速率下，壳体发生轻微变形，有部分药粉残留，判定炸药发生燃烧反应。数值研究结果表明，随着热刺激强度的提高，炸药的点火温度呈对数上升趋势，而烤燃弹的反应进度和内部压力呈现指数下降趋势，且烤燃弹内部的反应压力在HMX相变前呈缓慢上升趋势，相变后呈快速上升趋势。
- 慢烤 /
- HMX基含铝压装炸药 /
- 通用烤燃模型 /
- 升温速率 /
- 压力 /
- 烤燃弹
Abstract: In order to study the pressure parameters of HMX-based aluminized pressed explosives at the ignition moment during slow cook-off, slow cook-off tests were designed at 0.1 and 1.0 ℃/min heating rates, and internal multi-point temperature measurements were taken inside explosives. On this foundation, based on the universal cook-off model of explosives, combining the multi-step decomposition reaction mechanism of HMX-based explosives with the reaction of aluminum powder, and considering the phase transition process in the decomposition of HMX-based explosives, a slow cook-off calculation model for pressure-department reaction rate of HMX-based aluminized pressed explosives is proposed. The calculation model is then written as a user defined function and imported into Ansys Fluent to perform calculations. Slow cook-off tests were conducted on large aspect ratio (5∶1) HMX-based aluminized pressed explosive charges with 4 mm shell thickness at heating rates of 0.1 and 1.0 ℃/min and compared with simulation results. And then the numerical simulations of the temperature field and internal pressure changes are performed before ignition of the cook-off bomb at heating rates of 0.055, 0.1, 0.2, 0.3, 0.5, and 1.0 ℃/min. It is found that at the heating rate of 0.1 ℃/min, after the test reaction, the end cover is ejected, the shell is axially cracked, and there is no powder left, so it is judged to be a deflagration reaction; while at the heating rate of 1.0 ℃/min, the shell is slightly deformed, with some powder left, indicating that a combustion reaction has occurred. The numerical calculations show that as the heat stimulus increases, the ignition temperature of the explosive tends to increase logarithmically, while the extent of reaction and internal pressure of the cook-off bomb tend to decrease exponentially. Before the HMX phase transition, the internal pressure inside the cook-off bomb grows slowly, after the HMX phase transition the pressure grow rapidly increases, and finally it rises sharply near the ignition moment.
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- HMX-based aluminized pressed explosives /
- universal cook-off model /
- heating rate /
- pressure /
- cook-off bomb

HTML全文

慢速烤燃试验和数值模拟是评估弹药安全性的重要手段，许多学者开展过热刺激强度^[1]、外约束^[2-5]、装药密度^[6]、弹药尺寸^[7-8]等因素对炸药慢速烤燃响应的研究，并得到了有意义的研究结果。HMX作为一种高能炸药被广泛用于各种战斗部装药。因此，研究HMX在慢烤中的热分解过程对于弹药的安全使用具有重要意义。过去常采用单步Arrhenius方程来描述HMX的热分解，这对于深入了解HMX的分解反应特性具有局限性，无法实现对炸药烤燃热反应过程的准确计算和预测^[9]。为此，许多学者开展了对HMX热分解过程的多步研究。Dickson等^[10]采用过渡态理论描述了β-HMX转变为δ-HMX的吸热过程，建立了HMX烤燃过程中的多步反应动力学模型，并用于计算其反应热。Perry等^[11]建立了考虑HMX相变的四步可逆分解动力学方程，并使用COMSOL对PBX9501进行了多物理场建模，该模型计算的烤燃点火时间和烤燃点火温度与试验结果有较好的一致性。Hobbs等^[12]基于桑迪亚仪器烤燃热点火试验建立了通用烤燃模型，反应机制由4部分组成，分别是干燥反应、凝聚相主导反应、气相主导反应和黏结剂反应，该模型中使用分布式活化能描述与反应速率相关的压力，利用通用烤燃模型模拟得到的慢速烤燃点火时间与试验结果吻合很好。

目前，关于HMX基含铝压装炸药在慢速烤燃条件下弹体内部压力的研究报道较少，而烤燃反应过程中的压力、温度变化是研究弹药热反应特性的重要参数，特别是对于点火后响应烈度的研究具有重要价值。因此，本文中，以HMX基含铝压装炸药为研究对象，基于通用烤燃模型的多步分解机制，考虑慢烤过程中HMX的晶型相变过程和相变后晶体的密度和体积变化，自编UDF(user defined function)程序，建立HMX基含铝压装炸药与压力相关的烤燃模型，计算炸药在不同升温速率下点火时刻的状态参量，分析点火温度和弹体内部压力场随升温速率的变化，以期为HMX基含铝压装炸药的热分解反应和热安全性研究提供参考。

1. 试　验

1.1 试验设计

HMX基含铝压装炸药由西安近代化学研究所提供，由质量分数分别为58%的HMX、35%的铝粉和7%的黏结剂组成。试验炸药由5节尺寸为 $\varnothing$ 25 mm × 25 mm的药柱组成，装药密度为1 860 kg/m³。烤燃弹壳体采用热处理后的30CrMnSi钢加工而成，屈服强度为1100 MPa，抗拉强度为1180 MPa，密度为7850 kg/m³，热导率为10.1 W/(m·K)，比热容为550 J/(kg·K)。试验药柱与钢制壳体之间为紧密配合。壳体内径为25 mm，壁厚为4 mm，壳体一端为封闭端，另一端采用螺纹连接，螺纹规格为M27 mm × 2 mm，长度为14 mm（7圈螺纹）。试验中，通过直径1 mm的铠装微型（WRNK）热电偶，分别测量弹体外壁面（测点1）和药柱内不同位置（测点2、3）的温度。试验系统包括测温与控温仪、烤燃弹、热电偶、加热带、加热套筒和石棉等。使用加热带对加热套筒进行升温，利用热电偶进行温度监测，热电偶与壳体间的缝隙采用惰性硅橡胶封填，将石棉包裹在加热套筒外部对其进行保温，弹体结构及测点位置如图1所示。

图 1 烤燃弹结构示意图

Figure 1. Schematic diagram of the structure of cook-off bomb

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通过测温仪反馈的温度对炸药进行控温，共进行2发试验。第1发壳体外壁先以3.0 ℃/min的升温速率升温至140 ℃，然后保温1 h，再以0.1 ℃/min的速率升温至发生响应；第2发先以3.0 ℃/min的升温速率升温至120 ℃，同样保温1 h，再以1.0 ℃/min的速率升温至发生响应。通过观测响应后试验场的情况及回收的壳体状态，参考文献[13]，综合判定烤燃弹的响应等级。

1.2 试验结果

试验后回收的烤燃弹残骸如图2^[14]所示。在0.1℃/min的升温速率下，烤燃弹响应后，其端盖螺纹被剪切，壳体沿弹轴方向撕开了一道缺口，如图2(a)所示，现场未找到残留药粉，结合文献[13]判断其响应等级为爆燃反应；在1.0 ℃/min的升温速率下，烤燃弹响应后，其壳体无明显破坏，弹轴中间区域发生轻微变形，外径从33.1 mm膨胀至33.9 mm，有部分药粉残留，如图2(b)所示，结合文献[13]判断响应等级为燃烧反应。

图 2 慢速烤燃试验残骸照片^[14]

Figure 2. Scrap photographs for slow cook-off test^[14]

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2种不同升温速率下，炸药各测点的温度-时间曲线如图3所示，烤燃弹点火时刻及3个监测点的温度如表1所示。

图 3 不同升温速率下炸药各测点温度-时间曲线

Figure 3. Temperature-time curves of explosives at various monitoring points under different heating rates

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表 1 点火时刻及点火时刻不同测点的温度

Table 1. Ignition moments as well as temperatures of different measuring pointsat ignition moments

升温速率/(℃·min⁻¹)	点火时刻/s	T₁/℃	T₂/℃	T₃/℃
0.1	43920	203.9	220.2	205.3
1.0	10740	209.0	221.9	230.4
注：T₁、T₂和T₃分别为点火时刻测点1～3的温度。

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由图3(a)可知，在0.1 ℃/min的升温速率下，HMX在171 ℃左右发生晶型相变，在198 ℃左右，药柱中心监测点2的温度开始发生明显的偏移。随着热积聚的进一步增加，炸药发生点火，监测得到的最高温度在监测点2。图3(b)可知，在1.0 ℃/min的升温速率下，HMX在171 ℃左右发生晶型相变，且温度-时间曲线的相变平台比较明显。2种升温速率下，监测点1壳体外壁的温度T₁在点火前一直高于药柱内部的温度，点火后热反应急剧加快，炸药内部温度迅速上升，并超越外壁温度，直至发生响应，响应时刻监测得到的最高温度在监测点3。

由表1可知，2种升温速率下的点火时间、点火时刻的最高温度以及点火点位置都不相同。在0.1 ℃/min的升温速率下，点火时刻的最高温度位于靠近药柱中心的监测点2。而在1.0 ℃/min的升温速率下，点火时刻的最高温度位于靠近壳体封闭端的监测点3，且点火温度高于0.1 ℃/min升温速率下的点火温度。再次表明，升温速率降低，弹药发生点火的温度降低。

2. 数值模拟

2.1 HMX基含铝压装炸药的烤燃模型

本文中HMX基含铝压装炸药的热分解计算模型依据UCM^[12]，并考虑铝粉的反应。将该模型用C语言编写为UDF程序，导入FLUENT软件以模拟弹药的慢速烤燃过程。炸药的热分解计算模型由四步化学反应组成，分别为干燥反应^[15]、凝聚相主导反应、气相主导反应和铝粉的氧化反应^[16]。干燥反应中吸附水在产生初始压力过程中占次要地位，但是对整个密封系统中的压力却有重要影响^[15]。凝聚相主导反应与压力无关，气相主导反应和铝粉的氧化反应与压力相关。本文中，采用全氧化法^[16]对铝粉受热反应进行分析，则HMX基含铝压装炸药的干燥反应为：

${{\text{H}}_{\text{2}}}{{\text{O}}({\text{a}})} \to {{\text{H}}_{\text{2}}}{{\text{O}}({\text{g}})}$

(1)

凝聚相主导反应为：

${\text{HMX}} \to {\text{10Ga}}{{\text{s}}_{{\text{x1}}}}{\text{ + 1}}{\text{.6Carbon}}$

(2)

气相主导反应为：

${\text{HMX}} \to {\text{10Ga}}{{\text{s}}_{{\text{x1}}}}{\text{ + 1}}{\text{.6Carbon}}$

(3)

式中：H₂O(a)为炸药中吸附的水分；H₂O(g)为气态水；HMX分子式为C₄H₈N₈O₈；Carbon为碳；Gas_x1为气体产物，10Gas_x1 = 4N₂(g) + 3.6H₂O(g) + 2.2CO₂(g) + 0.2CH₄(g)。

铝粉的氧化反应为：

${\text{HMX + }}\frac{{{\text{16}}}}{{\text{3}}}{\text{Al}} \to \frac{8}{3}{\text{A}}{{\text{l}}_{\text{2}}}{{\text{O}}_{\text{3}}}{\text{ + 8Ga}}{{\text{s}}_{{\text{x2}}}}{\text{ + 4Carbon}}$

(4)

式中：Gas_x2为气体产物，8Gas_x2 = 4H₂(g) + 4N₂(g)。

由反应(1)～(3)，可以将HMX炸药的反应速率方程表示为：

${r_1} = {A_1}{T^{{m_1}}}\exp \left( {\frac{{ - {E_1} + {\zeta _1}{\sigma _1}}}{{RT}}} \right){c_{{{\text{H}}_{\text{2}}}{{\text{O}}({\text{a}})}}}$

(5)

${r_2} = {A_2}{\lambda _2}{T^{{m_2}}}\exp \left( {\frac{{ - {E_2} + {\zeta _2}{\sigma _2}}}{{RT}}} \right){c_{{\text{HMX}}}}$

(6)

${r_3} = {A_3}{\lambda _3}{T^{{m_3}}}{\left( {\frac{p}{{{p_0}}}} \right)^{n_3}}\exp \left( {\frac{{ - {E_3} + {\zeta _3}{\sigma _3}}}{{RT}}} \right){c_{{\text{HMX}}}}$

(7)

铝粉的反应速率方程为：

${r_4} = {A_4}{T^{{m_4}}}{\left( {\frac{p}{{{p_0}}}} \right)^{n_4}}\exp \left( {\frac{{ - {E_4} + {\zeta _4}{\sigma _4}}}{{RT}}} \right){c_{{\text{HMX}}}}{c_{{\text{Al}}}}$

(8)

式中：r_i为反应速率，mol/(m³·s)；A_i为指前因子，s⁻¹；λ_i为液化加速度；T为温度，K；m_i为反应的位阻因子；n_i为压力指数；E_i为活化能，J/mol； ${c_{{{\text{H}}_{\text{2}}}{{\text{O}}({\text{a}})}}}$ 为炸药中吸附水分的初始浓度， ${c_{{\text{HMX}}}}$ 为HMX的浓度， ${c_{{\text{Al}}}}$ 为铝的浓度，mol/m³；ρ_b,0为炸药的初始密度，kg/m³；ζ_i为正态分布函数的反函数，ζ₁ = norminv $( {{c_{{{\text{H}}_{\text{2}}}{{\text{O}}({\text{a}})}}}} / ( {{w_{{{\text{H}}_{\text{2}}}{{\text{O}}({\text{a}})}}}{\rho _{{\text{b}},0}}} / {{M_{{{\text{H}}_{\text{2}}}{{\text{O}}({\text{a}})}}}} ) )$ ，ζ₂ = ζ₃ = ζ₄ = norminv $( {{c_{{\text{HMX}}}}} / ( {{w_{{\text{HMX}}}}{\rho _{{\text{b}},0}}} / {{M_{{\text{HMX}}}}} ) )$ ；σ_i为分布参数，J/mol；R为气体常数，R=8.314 J/(mol·K)； ${c_{{{\text{H}}_{\text{2}}}{{\text{O}}({\text{a}})}}}{\text{ = }}{{{w_{{{\text{H}}_{\text{2}}}{{\text{O}}({\text{a}})}}}{\rho _{{\text{b}},0}}}/ {{M_{{{\text{H}}_{\text{2}}}{{\text{O}}({\text{a}})}}}}}$ ， ${c_{{\text{HMX}}}}{\text{ = }}{{{w_{{\text{HMX}}}}{\rho _{{\text{b}},0}}} / {{M_{{\text{HMX}}}}}}$ ， ${c_{{\text{Al}}}} = {{{w_{{\text{Al}}}}{\rho _{{\text{b}},0}}} / {{M_{{\text{Al}}}}}}$ ；ρ_b,0 = 1790 kg/m³；p为压力（表压），MPa，初始时刻为零；p₀ = 0.1 MPa为绝对压力；式(5)～(7)相关参数由文献[12]得到：A₁ = A₂ = A₃ = e³⁵ s⁻¹；λ₂ = λ₃ = 1+4.5(1+tanh((T−530)/2))；m₁=0，m₂=−0.6，m₃=−0.7；n₃=0.6；E₁=212007 J/mol，E₂=158798 J/mol，E₃=158798 J/mol；σ₁ = 20785 J/mol， σ₂ = σ₃ = −8314 J/mol。 ${w_{{{\text{H}}_{\text{2}}}{{\text{O}}({\text{a}})}}}$ = 0.005为水分初始质量分数， ${w_{{\text{HMX}}}}$ = 0.58(1− ${w_{{{\text{H}}_{\text{2}}}{{\text{O}}({\text{a}})}}}$ )为炸药中HMX的质量分数，w_Al = 0.35为铝的初始质量分数； ${M_{{{\text{H}}_{\text{2}}}{{\text{O}}({\text{a}})}}}$ =18×10⁻³ kg/mol为水的摩尔质量， ${M_{{\text{HMX}}}}$ = 296.2×10⁻³ kg/mol为HMX的摩尔质量，M_Al = 27×10⁻³ kg/mol为铝的摩尔质量。式(8)中E₄=201864 J/mol^[16]，A₄ = e³⁵ s⁻¹，m₄ = 0，n₄=2，σ₄= −11640 J/mol。

在慢烤过程中，当温度达到444 K左右时，HMX会发生晶型转变，由性能较稳定的β-HMX转变为δ-HMX，转变过程中要吸收大量的热。Henson等^[17]使用了一个复杂的动力学方法，用四步反应对HMX的相变过程进行描述。对于HMX的相变吸热过程，本文中采用等效比热容法^[18]对相变过程的潜热进行处理，等效比热容等于HMX实际的比热容加上由相变潜热引起的比热容增量。Hobbs等^[19]采用有效电容法得到了HMX由β相转变为δ相而引起的热量变化，以β相向δ相的转变温度(444 ± 3) K为中心将潜热进行正态分布，441 K时相变潜热为1550 J/(kg·K)，444 K时相变潜热为12560 J/(kg·K)，447 K时相变潜热为1570 J/(kg·K)。

因HMX基含铝压装炸药在慢烤过程中一直呈固体状态，为方便计算，作以下假设：(1)炸药和壳体材料均为各向同性；(2)炸药的自热反应可用Arrhenius方程描述。

基于以上假设，炸药的传热过程可以用以下能量输运方程^[12]进行表示：

${\rho _{\text{b}}}{c_p}\frac{{\partial T}}{{\partial t}} = \nabla \cdot (\kappa \nabla T) + \sum\limits_{i = 1,3,4} {{r_i}{h_i}\left( {{M_{{{\text{H}}_{\text{2}}}{{\text{O}}({\text{a}})}}} + {M_{{\text{HMX}}}} + {M_{{\text{Al}}}}} \right)}$

(9)

式中：ρ_b为炸药的体积密度，kg/m³；c_p为炸药的比定压热容，在低于250 K时为919 J/(kg·K)，高于700 K时为2406 J/(kg·K)，在250～700 K的范围内由线性插值得到；t为时间，s；κ为热导率，在低于441 K时为0.33 W/(m·K)，高于447 K时为0.21 W/(m·K)，441～447 K范围内由线性插值得到；h_i为反应热，h₁ = 44 kJ/mol，h₂ = h₃= −250 kJ/mol，h₄ = −4540 kJ/mol。

由自热反应速率方程，得到各组分浓度随时间变化的微分方程为：

$\frac{{{\text{d}}{c_{{{\text{H}}_{\text{2}}}{{\text{O}}({\text{a}})}}}}}{{{\text{d}}t}} = - {r_{_1}}$

(10)

$\frac{{{\text{d}}{c_{{{\text{H}}_{\text{2}}}{{\text{O}}({\text{g}})}}}}}{{{\text{d}}t}} = {r_1}$

(11)

$\frac{{{\text{d}}{c_{{\text{HMX}}}}}}{{{\text{d}}t}} = - \left( {{r_2} + {r_3} + {r_4}} \right)$

(12)

$\frac{{{\text{d}}{c_{{\text{Ga}}{{\text{s}}_{{\text{x1}}}}}}}}{{{\text{d}}t}} = 10\left( {{r_2} + {r_3}} \right)$

(13)

$\frac{{{\text{d}}{c_{{\text{carbon}}}}}}{{{\text{d}}t}} = 1.6\left( {{r_2} + {r_3}} \right) + 4{r_4}$

(14)

$\frac{{{\text{d}}{c_{{\text{Al}}}}}}{{{\text{d}}t}} = - 5.33{r_4}$

(15)

$\frac{{{\text{d}}{c_{{\text{A}}{{\text{l}}_{\text{2}}}{{\text{O}}_{\text{3}}}}}}}{{{\text{d}}t}} = 2.67{r_4}$

(16)

$\frac{{{\text{d}}{c_{{\text{Ga}}{{\text{s}}_{{\text{x2}}}}}}}}{{{\text{d}}t}} = 8{r_4}$

(17)

假设压力只是时间的函数，即p(x, y, z, t)=p(t)，则用于计算热力学压力的辅助方程式为：

$p = \frac{{nR{T_{{\text{ave}}}}}}{{{V_{\text{g}}}}}$

(18)

气体摩尔量为：

$n = \int_V {\left( {{c_{{{\text{H}}_{\text{2}}}{{\text{O}}({\text{a}})}}} + {c_{{\text{Ga}}{{\text{s}}_{{\text{x1}}}}}} + {c_{{\text{Ga}}{{\text{s}}_{{\text{x2}}}}}}} \right)} {\text{d}}V$

(19)

气体温度为：

${T_{{\text{ave}}}} = \frac{{\displaystyle\int_V {{\rho _{\text{b}}}{c_p}T{\text{d}}V} }}{{\displaystyle\int_V {{\rho _{\text{b}}}{c_p}{\text{d}}V} }}$

(20)

气体体积为：

${V_{\text{g}}} = \int_V {\left( {1 - \frac{{{S_{\text{f}}}\;{\rho _{{\text{b,0}}}}}}{{{\rho _{\text{c}}}}}} \right)} {\text{d}}V$

(21)

炸药的密度为：

${\rho _{\text{c}}} = \frac{{{\rho _{{\text{c,0}}}}}}{{1 + {\beta _V}\left( {T - {T_0}} \right)}}$

(22)

式中： ${c_{{\text{Ga}}{{\text{s}}_{{\text{x1}}}}}}$ 为HMX热分解反应后气体产物的浓度， ${c_{{\text{Ga}}{{\text{s}}_{{\text{x2}}}}}}$ 为铝氧化反应气体产物的浓度，mol/m³；ρ_c,0为炸药的理论初始密度，ρ_c,0=1 860 kg/m³；β_V为体积热膨胀系数，β_V=1.31×10⁻⁴ K⁻¹；T₀为初始温度，K。

反应后固体体积分数为：

${S_{\text{f}}} = \frac{{{M_{{\text{HMX}}}}{c_{{\text{HMX}}}} + {M_{{\text{Al}}}}{c_{{\text{Al}}}} + {M_{{\text{A}}{{\text{l}}_{\text{2}}}{{\text{O}}_{\text{3}}}}}{c_{{\text{A}}{{\text{l}}_{\text{2}}}{{\text{O}}_{\text{3}}}}} + {M_{{\text{carbon}}}}{c_{{\text{carbon}}}}}}{{{\rho _{{\text{b}},0}}}}$

(23)

式中： ${M_{{\text{A}}{{\text{l}}_{\text{2}}}{{\text{O}}_{\text{3}}}}}$ 为氧化铝的摩尔质量， ${M_{{\text{A}}{{\text{l}}_{\text{2}}}{{\text{O}}_{\text{3}}}}}$ =102 g/mol；M_carbon为碳的摩尔质量，M_carbon=12 g/mol； ${c_{{\text{A}}{{\text{l}}_2}{{\text{O}}_3}}}$ 为氧化铝的浓度，初始为零； ${c_{{\text{carbon}}}}$ 为碳的浓度，初始为零。

2.2 网格模型计算

基于烤燃试验弹体，建立物理模型。由于烤燃弹体为轴对称结构，采用1/2模型进行计算，网格划分为六面体网格，网格模型如图4所示。壳体内壁与药柱外壁采用耦合接触，参考试验监测点位置，在烤燃弹模型中设置温度监测点。为了确保烤燃模型具有网格无关性，在1.0 ℃/min的升温速率下，采用3种网格尺寸的模型进行了计算，其计算结果如表2所示。由表2可知，采用网格尺寸为0.3、0.4和0.5 mm的模型所计算的点火时刻外壁温度的相对误差小于0.2%，点火时刻内部压力的相对误差小于3%。在3种网格尺寸下，计算结果基本一致。因此，为节约计算时间，采用网格尺寸为0.5 mm的网格模型进行计算。

图 4 网格模型

Figure 4. Grid model

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表 2 不同网格尺寸模型的数值计算结果

Table 2. Numerically-calculated results by the models with different grid sizes

网格尺寸/mm	网格数量	外壁温度/℃	内部压力/MPa
0.3	2806242	215.26	10.65
0.4	1196698	215.27	10.96
0.5	734650	214.93	11.26

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2.3 结果与分析

2.3.1 模拟与试验结果对比

采用上述烤燃模型分别对0.1和1.0 ℃/min升温速率下的点火时间及点火时刻测点的温度进行了计算，并与试验结果进行了对比，如表3所示。

表 3 2种升温速率下点火时间及监测点温度计算值与试验值的对比

Table 3. Comparison of calculated and experimental values of ignition time and temperatureat monitoring points under two different heating rates

升温速率/ (℃·min⁻¹)	点火时间			T₁			T₂			T₃
升温速率/ (℃·min⁻¹)	试验值/s	计算值/s	误差/%	试验值/℃	计算值/℃	误差/%	试验值/℃	计算值/℃	误差/%	试验值/℃	计算值/℃	误差/%
0.1	43920	42100	4.14	203.9	200.39	1.72	220.2	218.97	0.56	205.3	213.34	−3.92
1.0	10740	11160	−3.91	209.0	214.93	−2.84	221.9	227.26	−2.42	230.4	228.40	0.87

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由表3可见，在0.1和1.0 ℃/min升温速率下，点火时间计算结果与试验结果的相对误差的绝对值分别为4.14%和3.91%，各测点点火时刻温度计算结果与试验结果的最大相对误差绝对值分别为3.92%和2.84%，计算结果与试验值吻合较好。这表明，参数选取合理，建立的模型可信。

2种升温速率下测点温度历程曲线和弹体内压历程曲线计算结果如图5所示。由图5可见，0.1 ℃/min升温速率下测点2和1.0 ℃/min升温速率下测点3的温度历程计算曲线与试验曲线吻合较好。

图 5 不同升温速率下监测点温度及弹体内部压力曲线

Figure 5. Curves of monitoring-point temperature and internal pressure of the bomb at different heating rates

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HMX由β相转变为δ相后稳定性降低，其能垒也相应降低，而随着温度的持续上升，有效碰撞分子增加，能够突破能垒的分子也增多。Dickson等^[10]和Tarver等^[20]将HMX晶型转变的开始作为其热分解的起始点，对HMX在慢烤过程中的分解进行了研究。压力影响气相反应速率，进而影响自热反应进程，本文中将炸药相变前的热分解作为缓慢分解阶段，而将相变开始到点火时刻的热分解认为是快速分解阶段。此外，Bao等^[21]根据升压速率的不同，使用最大升压速率和平均升压速率对容器内爆炸性气体非线性压力增长进行了描述，韦世豪等^[22]采用平均升压速率衡量不同容器内油气爆炸升压速率，获得了较好的效果。为便于分析，本文中也将采用平均升压速率对慢速烤燃进程中的压力增长快慢进行描述。

进一步，根据HMX基含铝压装炸药烤燃过程中的缓慢分解和快速分解，本文中采用平均升压速率对压力变化的2个阶段进行描述，分别使用Ⅰ和Ⅱ表示。由图5(a)可见，在0.1 ℃/min的升温速率下，第Ⅰ升压阶段为反应开始到25980 s，温度和反应速率随时间增长较缓慢，此阶段压力的升高也相对缓慢，平均升压速率为1.085×10⁻⁴ MPa/s，最终压力为2.82 MPa；第Ⅱ升压阶段为25980～42100 s，即相变开始点到炸药点火时刻，该阶段升压速率有所增加，平均升压速率为1.12×10⁻³ MPa/s，第Ⅱ阶段平均升压速率为第Ⅰ阶段的10.33倍，烤燃弹发生点火时的压力为20.89 MPa。压力-时间拟合曲线为：

$p = 0.712\;1 + 0.037\;57\exp \left( {\frac{t}{{6\;881.51}}} \right)\qquad R^2 = 0.985$

(24)

式中：压力p的单位为MPa，时间t的单位为s。

同理，由图5(b)可见，在1.0 ℃/min的升温速率下，第Ⅰ升压阶段为反应开始到8480 s，温度和反应速率随时间升高较慢，此阶段压力的升高也同样缓慢，平均升压速率约为1.19×10⁻⁴ MPa/s，最终压力为1.01 MPa；第Ⅱ升压阶段为8480～11160 s，该阶段内压力随温度和反应速率的变化迅速升高，平均升压速率为3.82×10⁻³ MPa/s，为第Ⅰ阶段的32.10倍，最终烤燃弹发生点火时的压力为11.26 MPa。压力-时间拟合曲线为：

$p = 0.138\;6 + 1.219\;7 \times {10^{ - 4}}\exp \left( {\frac{t}{{993.662}}} \right)\qquad R^2 = 0.988$

(25)

式中：压力p的单位为MPa，时间t的单位为s。

2.3.2 反应速率和气体产物的变化

在慢烤过程中，升温速率不同，烤燃弹受热不同，从而导致其反应速率、气体产物的质量和弹体内压不同。联立式(6)～(8)计算得到了0.1和1.0 ℃/min升温速率下HMX的反应速率随时间的变化曲线，如图6所示。由式(19)计算可得到气体物质的量随时间的变化曲线，如图7所示。

图 6 气体产物物质的量-时间曲线

Figure 6. Amount of gas substance-time curves

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图 7 HMX的反应速率-时间曲线

Figure 7. Reaction rate-time curves of HMX

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由图6可见，在0.1和1 ℃/min升温速率下，气体产物物质的量随时间变化趋势都呈现前期增速缓慢、后期快速增加的趋势。其中，升温速率为1.0 ℃/min时，在7980 s左右，气体产物开始迅速增加，最终，点火时刻气体产物物质的量为4.97×10⁻⁴ mol。而0.1 ℃/min的升温速率下，在37040 s左右，气体产物增加较快，点火时刻气体产物物质的量达到1.09×10⁻³ mol，且该升温速率下，烤燃时间为37040 s时，其气体产物物质的量已经等于1.0 ℃/min下的，随着时间的累积，该升温速率下气体产物物质的量进一步增多，到点火时刻已经达到1.0 ℃/min升温工况下的2.38倍，

由图7可知，0.1和1.0 ℃/min升温速率下，HMX在初始阶段，热分解的反应速率都较低。当升温速率为1.0 ℃/min时，HMX的反应速率在7980 s开始发生明显变化，最终点火时刻达到0.0387 mol/(m³·s)；而升温速率为0.1 ℃/min时，HMX的反应速率在37040 s后开始明显提高，最终反应速率达到0.0407 mol/(m³·s)，比1.0 ℃/min升温速率下的反应速率更高。由反应速率方程可知，温度越高，反应速率越高。但在接近点火时刻，1.0 ℃/min升温速率下的反应速率较0.1 ℃/min升温速率下的反应速率更低。这是由于，本文中所采用的反应速率方程与压力和温度均相关。接近点火时刻，0.1 ℃/min升温速率下的压力远高于1.0 ℃/min升温速率下的压力，促进了反应速率的提高，继而在最终时刻0.1 ℃/min升温速率下的反应速率高于1.0 ℃/min升温速率下的反应速率。

由反应进度计算公式^[23]计算得到0.1 ℃/min升温速率下HMX的化学反应进度为2.60×10⁻⁴ mol，1.0 ℃/min升温速率下的反应进度为8.21×10⁻⁵mol。由此可知，HMX在0.1 ℃/min升温速率下的反应进度是其在1.0 ℃/min升温速率下反应进度的3.17倍左右。这说明，点火时刻，在0.1 ℃/min的升温速率下HMX的反应量更多。

2.3.3 点火位置

点火位置是烤燃过程中的重要参量。以端盖处为零点、弹体中轴线为X轴，建立坐标系，对0.1和1.0 ℃/min升温速率下烤燃弹点火时刻的温度分布进行数值计算，如图8所示。点火时刻烤燃弹中轴线位置-温度计算曲线如图9所示。从图9可见，在升温速率为0.1 ℃/min的工况下，点火位置位于烤燃弹中轴线上距壳体端盖89.1 mm处，该点温度为219.07 ℃。而升温速率为1.0 ℃/min时，计算得到的点火位置位于烤燃弹中轴线距壳体端盖130.9 mm处，该点的温度为231.02 ℃。可见，升温速率不同，点火位置也不同。

图 8 不同升温速率下点火时刻温度梯度示意图

Figure 8. Temperature gradient diagram of ignition moment at different heating rates

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图 9 点火时刻烤燃弹体中轴线上的温度分布

Figure 9. Temperature distribution on the central axis of the cook-off bomb at ignition moment

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2.3.4 热刺激强度对点火温度和压力的影响

为了研究热刺激强度对HMX基含铝压装炸药在慢烤条件下温度和压力的影响，对以下工况点火时刻的温度和压力进行数值计算：首先以3.0 ℃/min升温至120 ℃，并保温1 h，然后分别以0.055、0.1、0.2、0.3、0.5和1.0 ℃/min的升温速率进行加热。计算结果如图10所示，可以看出，随着升温速率H的增大，炸药点火时刻的温度呈现对数上升，而压力呈指数下降。点火温度-升温速率拟合曲线和压力-升温速率拟合曲线分别为：

图 10 不同热刺激强度下烤燃弹点火时刻的温度及内部压力曲线

Figure 10. Temperature and internal pressure curves of the cook-off bomb at ignition moment under different thermal stimulation intensities

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$T = 228.07 + 4.912{\text{ ln}}\left( {H - 0.016} \right)\quad R^2 = 0.984$

(26)

$\begin{split} p = &6.379\left[ \exp \left( { - \frac{H}{{0.159}}} \right) +\exp \left( { - \frac{H}{{0.177}}} \right) + \right.\\ &\left.\exp \left( { - \frac{H}{{0.194}}} \right) \right] + 11.194\qquad R^2 = 0.987 \end{split}$

(27)

式中：温度T的单位为℃，升温速率H的单位为℃/min，压力p的单位为MPa。

热刺激强度为0.055、0.1、0.2、0.3和0.5 ℃/min时，长径比为5∶1的烤燃弹的点火位置始终位于药柱中心，而热积聚所形成的点火区域在药柱中心呈杆条状对称分布，如图11所示。热刺激强度提高至1.0 ℃/min时，炸药在两端出现热积聚，随着热积聚的增加，在端部位置形成点火区域，最终发生点火。

图 11 不同热刺激强度下烤燃弹点火时刻的温度分布

Figure 11. Temperature distribution in the cook-off bomb at ignition moment under different thermal stimulation intensities

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2.3.5 不同热刺激强度下烤燃弹的反应进度

对于以3.0 ℃/min升温至120 ℃，保温1 h，再分别以0.055、0.1、0.2、0.3、0.5和1.0 ℃/min升温的工况，由反应进度计算公式^[23]计算了HMX基含铝压装炸药的反应进度，得到了反应进度随热刺激强度的变化曲线，如图12所示。由图12可见，随着热刺激强度的提高，HMX基含铝压装炸药的反应进度呈指数降低。反应进度-升温速率拟合曲线为：

图 12 不同热刺激强度下烤燃弹反应进度曲线

Figure 12. Extents of reaction of the cook-off bomb under different thermal stimulation intensities

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$\begin{split} \xi =& 1.256 \times {10^{-4}}\left[ \exp \left({-\frac{H}{{0.177}}} \right) +\right.\\ &\left. \exp \left({-\frac{H}{{0.197}}} \right) +\exp \left({-\frac{H}{{0.217}}} \right) \right] +\\ & 7.97 \times {10^{-5}}\qquad R^2 = 0.969 \end{split}$

(28)

式中：反应进度 $\xi$ 的单位为mol，升温速率H的单位为℃/min。

升温速率为1.0 ℃/min时，烤燃弹的反应进度最小，为8.21×10⁻⁵ mol。而升温速率为0.055 ℃/min时，反应进度最大，为3.647×10⁻⁴ mol，约为1.0 ℃/min升温速率下反应进度的4.44倍。这说明，随着热刺激强度的提高，炸药的反应量呈减小趋势。因此，点火时刻弹体内部生成的气体量更少，压力也更低。

3. 结　论

针对长径比为5∶1的HMX基含铝压装炸药，开展了不同升温速率下的慢速烤燃试验，并依据UCM建立了HMX基含铝压装炸药的四步化学反应动力学模型，进行了慢烤数值模拟，得到的主要结论如下。

(1)升温速率是影响慢烤响应烈度的重要因素。升温速率分别为0.1和1.0 ℃/min的试验结果表明，升温速率越快，响应烈度越低。本试验中，0.1 ℃/min升温速率的响应烈度为爆燃反应，1.0 ℃/min升温速率的响应烈度为燃烧反应。

(2)在确定的升温速率下，壳体内部压力随慢烤时间推移呈指数上升趋势；随着升温速率的增大，点火时刻的壳体内部压力和反应进度呈指数下降趋势。

图 1 烤燃弹结构示意图

Figure 1. Schematic diagram of the structure of cook-off bomb

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图 2 慢速烤燃试验残骸照片^[14]

Figure 2. Scrap photographs for slow cook-off test^[14]

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图 3 不同升温速率下炸药各测点温度-时间曲线

Figure 3. Temperature-time curves of explosives at various monitoring points under different heating rates

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图 4 网格模型

Figure 4. Grid model

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图 5 不同升温速率下监测点温度及弹体内部压力曲线

Figure 5. Curves of monitoring-point temperature and internal pressure of the bomb at different heating rates

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图 6 气体产物物质的量-时间曲线

Figure 6. Amount of gas substance-time curves

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图 7 HMX的反应速率-时间曲线

Figure 7. Reaction rate-time curves of HMX

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图 8 不同升温速率下点火时刻温度梯度示意图

Figure 8. Temperature gradient diagram of ignition moment at different heating rates

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图 9 点火时刻烤燃弹体中轴线上的温度分布

Figure 9. Temperature distribution on the central axis of the cook-off bomb at ignition moment

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图 10 不同热刺激强度下烤燃弹点火时刻的温度及内部压力曲线

Figure 10. Temperature and internal pressure curves of the cook-off bomb at ignition moment under different thermal stimulation intensities

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图 11 不同热刺激强度下烤燃弹点火时刻的温度分布

Figure 11. Temperature distribution in the cook-off bomb at ignition moment under different thermal stimulation intensities

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图 12 不同热刺激强度下烤燃弹反应进度曲线

Figure 12. Extents of reaction of the cook-off bomb under different thermal stimulation intensities

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表 1 点火时刻及点火时刻不同测点的温度

Table 1. Ignition moments as well as temperatures of different measuring pointsat ignition moments

升温速率/(℃·min⁻¹)	点火时刻/s	T₁/℃	T₂/℃	T₃/℃
0.1	43920	203.9	220.2	205.3
1.0	10740	209.0	221.9	230.4
注：T₁、T₂和T₃分别为点火时刻测点1～3的温度。

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表 2 不同网格尺寸模型的数值计算结果

Table 2. Numerically-calculated results by the models with different grid sizes

网格尺寸/mm	网格数量	外壁温度/℃	内部压力/MPa
0.3	2806242	215.26	10.65
0.4	1196698	215.27	10.96
0.5	734650	214.93	11.26

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表 3 2种升温速率下点火时间及监测点温度计算值与试验值的对比

Table 3. Comparison of calculated and experimental values of ignition time and temperatureat monitoring points under two different heating rates

升温速率/ (℃·min⁻¹)	点火时间			T₁			T₂			T₃
升温速率/ (℃·min⁻¹)	试验值/s	计算值/s	误差/%	试验值/℃	计算值/℃	误差/%	试验值/℃	计算值/℃	误差/%	试验值/℃	计算值/℃	误差/%
0.1	43920	42100	4.14	203.9	200.39	1.72	220.2	218.97	0.56	205.3	213.34	−3.92
1.0	10740	11160	−3.91	209.0	214.93	−2.84	221.9	227.26	−2.42	230.4	228.40	0.87

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1. 试　验
1.1 试验设计
1.2 试验结果
2. 数值模拟
2.1 HMX基含铝压装炸药的烤燃模型
2.2 网格模型计算
2.3 结果与分析
3. 结　论

HMX基含铝压装炸药慢速烤燃点火时刻的压力参量计算

doi: 10.11883/bzycj-2023-0353

作者简介: 郭 璐（1997－ ），男，硕士研究生，490246049@qq.com

通讯作者: 智小琦（1965－ ），女，博士，教授，zxq4060@sina.com

计量

出版历程

Calculation of pressure parameters at ignition moment of HMX-based aluminized pressed explosives during slow cook-off

1. 试 验

1.1 试验设计

1.2 试验结果

2. 数值模拟

2.1 HMX基含铝压装炸药的烤燃模型

2.2 网格模型计算

2.3 结果与分析

2.3.1 模拟与试验结果对比

2.3.2 反应速率和气体产物的变化

2.3.3 点火位置

2.3.4 热刺激强度对点火温度和压力的影响

2.3.5 不同热刺激强度下烤燃弹的反应进度

3. 结 论

计量

出版历程

目录

1. 试 验

1.1 试验设计

1.2 试验结果

2. 数值模拟

2.1 HMX基含铝压装炸药的烤燃模型

2.2 网格模型计算

2.3 结果与分析

3. 结 论

作者简介:
郭　璐（1997－　），男，硕士研究生，490246049@qq.com

通讯作者:
智小琦（1965－　），女，博士，教授，zxq4060@sina.com

1. 试　验

3. 结　论

1. 试　验

3. 结　论